东华大学武培怡/孙胜童《AFM》室温自聚合硫辛酸的自适应离子凝胶涂料,用于可拉伸和可修复的电子产品

2021-04-10 10:51:05 高分子材料科学

【科研摘要】

不论表面化学性质和基板形状如何, 在绝缘基板上开发通用可拉伸离子导体涂层对于顺应性和集成式大面积电子设备都具有极大的意义, 但事实证明这是极具挑战性的。现有方法要么依赖于聚合前体的同时沉积,要么依赖于分开的配方和涂漆工艺,在粘合,脱水,可加工性和表面预处理方面都受到一些限制。最近, 东华大学 武培怡/孙胜童教授 团队 报道了一种 离子凝胶涂料 , 该涂料很容易通过在环境条件下自然诱导的自然小分子α -硫辛酸(TA)的浓度诱导的自动 开环聚合 反应制得。离子液体的存在会阻止PolyTA通过形成COOH···O@S氢键进一步解聚 ,从而产生具有广泛可调的机械和导电性能 ,自愈性以及类组织应变适应性的超拉伸离子凝胶。

此外,由于其通用的附着力和可调节的流变性,该离子凝胶涂料可以直接涂在具有任意形状(包括多孔材料, 3D打印框架和弹性线)的各种基材上,以使其具有离子导电性。进一步证明了将离子凝胶涂料用作皮肤一样的高灵敏度和耐用的大应变传感器的应用,这表明离子凝胶涂料在新兴的柔软和可拉伸电子产品中具有巨大的潜力。 相关论文以题为 Adaptive Ionogel Paint from Room‐Temperature Autonomous Polymerization of α‐Thioctic Acid for Stretchable and Healable Electronics 发表在《 Advanced Functional Materials 》上。

【主图导读】

图1 . a)室温下乙醇中TA的浓度诱导的开环聚合(ROP)的示意图。[EMI] [ES]的存在可通过形成COOH···[ES] H键来稳定PolyTA。如图所示,由于两种具有不同强度的氢键共存,因此polyTA 离子凝胶的导电和机械性能可以广泛调节。b)聚TA离子凝胶的内部结构示意图。c)混合有乙醇和[EMI] [ES]的TA的快速ROP的照片(TA:IL摩尔比= 5:1;CTA = 1 g mL -1 )。所得的凝胶可以稀释成任何浓度的“离子凝胶涂料”,以用于各种涂料用途。d)TA浓度为1 g mL -1 的胶凝过程的流变监测。e,f)透明polyTA ionogel的照片和AFM图像。g)在离子凝胶中具有20个重复单元的模拟polyTA链。h)具有不同[EMI] [ES]含量的polyTA离子凝胶的电导率。

图2 a)COOH·[ES] H键的示意图(原子标记用于IR和NMR分析)。b,c)离子凝胶(TA:IL = 5:1),[EMI] [ES]和纯聚TA之间的ATR-FTIR和1H NMR光谱比较。d)通过分子动力学模拟计算四对组分中的相互作用能。e)在一个加热-冷却循环中,polyTA 离子凝胶的储能模量(G')和损耗模量(G'')随温度变化。f)在25°C至151°C的CO拉伸区域中,离子凝胶的温度可变FTIR光谱(间隔:3°C)。g–i)从(f)生成的PCMW和2DCOS同步和异步频谱。在 ( g–i)中,暖色(红色和黄色)代表正的光谱强度,而冷色(蓝色)代表负的光谱强度。

图3 a)不同TA:IL摩尔比(应变率= 0.1 s -1 )的离子凝胶的拉伸应力-应变曲线。b)在不同应变速率下,离子凝胶的拉伸应力-应变曲线(TA:IL = 5:1)。c)在应变扫描实验中,G'和G''与应变振幅(γ)的关系(剪切速率= 1 Hz)。d)具有不同IL含量的离子凝胶相对于剪切应力(σ)的微分模量(K')。G0是平稳模量,m是硬化指数。e)经典时间-温度叠加在参考温度为25°C的情况下发生偏移。插图显示了根据Arrhenius方程绘制的时间-温度水平移动因子(aT)。f)光学显微照片记录 了离子凝胶在 55°C时的愈合过程。g)在不同的愈合时间下,原始和自修复的离子凝胶的拉伸应力-应变曲线。

图4 a)不同HPC含量的离子凝胶的拉伸应力-应变曲线(TA:IL = 5:1)。应变率为0.1 s -1 。b)离子凝胶的循环应力-应变曲线包含1%的HPC。c)从90°剥离试验获得的代表性力-位移曲线。d)粘附在不同基材上的离子凝胶的界面韧性的测量值。e)配制的粘性离子凝胶涂料的照片(CTA = 0.25 g mL -1 ;CHPC = 1 wt%)。f–h)将离子凝胶涂料涂在乳胶手套,气球上,并丝网印刷在PET薄膜上。i)将离子凝胶涂料渗入脱木素的木材中,得到透明且离子导电的复合材料。j)木材-离 子凝胶复合材料在不同方向上的电导率。

图5 a)在一个拉伸-恢复循环中,polyTA 离子凝胶的电阻变化。b)循环应变增加时的电阻响应。c)响应手指弯曲,涂漆的离子凝胶的实时电阻变化。d)离子凝胶涂了一层乳胶球,以检测实时变形。e)在2500次循环中,通过周期性拉伸载荷对200%的固定应变进行的电阻响应的耐久性测试。f)离子凝胶涂层海绵对从不同高度掉落的弹跳乒乓球的示意图和实时电气响应。g,h)离子凝胶喷涂前后基于TPU的3D打印框架的SEM图像。插图是相应对象的照片(比例尺= 1 cm)。i)涂有离子凝胶的3D打印框架对不同压缩 应变的实时电响应。 j)离子凝胶涂层弹性线的应力-应变和电阻变化曲线。k)分别在0%和140%应变下的照片和显微图像(比例尺= 1 cm)。l)通过按压被支撑的鸡蛋展示了大应变感测的离子凝胶涂层弹性线。

【陈述总结】

团队报告了一种易于制备的 polyTA 离子凝胶 涂料,该涂料可以适应性地涂漆或渗透到具有各种形状(平面,非平面,多孔,3D打印,纺织品等)的各种绝缘基材中,从而在电导率方面保持稳定 。空气。与具有复杂配方设计的传统离子导体涂料不同,该涂料可以通过在高浓度下快速自动自聚合的优势,通过在室温下简单地混合TA,IL和乙醇来快速获得polyTA离子凝胶涂料。 团队 将稳定的PolyTA离子凝胶涂料的形成归因于[ES]与TA羧酸之间的H键的关键稳定作用,并且它们与更强的二聚TA侧链H键共存,从而使所得的 离子凝胶具有可广泛调节的机械性能。 例如,取决于 IL和/或HPC添加剂的含量,polyTA离子胶可能具有高度可拉伸性(> 100倍的伸长率),可弹性恢复(可从300%应变中完全恢复),应变适应性(在高应变率下的应变硬化),并且可以自我修复。由于polyTA 离子凝胶 的高离子电导率和良好的界面粘附性,所有提出的 离子凝胶 涂覆的基材都被转变为具有皮肤敏感性和可靠性的应变传感器,并具有及时的电响应以监测实时变形。 这项研究不仅从根本上阐明了IL助剂TA的自稳定过程中受阻的稳定机理,而且还可能为可伸缩的离子凝 胶涂料在集成电子应用中带来无限商机开辟新途径。

参考文献 : doi.org/10.1002/adfm.202101494

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