Kagome超导体CsV3Sb5具有超导性和电荷密度波(charge density wave, CDW),引起了人们强烈的兴趣。在中等压力下(<2.2GPa),三Q电荷密度波秩序被压力单调地抑制,而超导性显示出类似于二元的行为,这表明超导性和CDW秩序之间存在不寻常的相互作用。鉴于在三重Q CDW相内已经揭示了时间反转对称性的破坏和电子奈米性,理解这种CDW秩序及其与超导的相互作用成为AV3Sb5的核心问题之一。

2022年11月23日,中国科学技术大学陈仙辉和吴涛共同通讯在Nature杂志在线发表题为“Emergent charge order in pressurized kagome superconductor CsV3Sb5”的研究论文。该研究通过51V核磁共振测量报告了CsV3Sb5中CDW和超导性随压力的演变。在Pc1≅0.58 GPa和Pc2≅2.0 GPa之间观察到一个出现的CDW相,可能是具有单向4a0调制的条状CDW顺序,这解释了在压力下的双圆顶超导行为。

此外,核自旋晶格弛豫测量揭示了在CDW转变温度以上存在压力无关的电荷涨落和在Pc2以上存在非常规超导配对的证据。总之,这些结果不仅揭示了超导体和CDW的相互作用,而且揭示了kagome超导体AV3Sb5中新的电子相关效应。

在量子材料中,最显著的是高温超导体,电子相图通常是由几个不同的不对称相组成的复杂的。传统的理解是将这些顺序趋势描述为“竞争顺序”,因为一种顺序通常会随着成分、压力或磁场的变化而被另一种顺序抑制。最近,“交织秩序”被提出作为一种替代方案,它通过关注不同秩序的合作特性而强调不同的视角。纠缠序的一个主要例子是铜超导体中的对密度波,它可以与超导波和密度波纠缠。在这种情况下,在铜和铁基超导体中被广泛观察到的电子列向性是一种残留秩序,也是缠绕秩序的一种特殊表现。在目前阶段,探索其他量子材料,特别是超导材料中纠缠顺序的底层物理是非常可取的,但仍然很少。

近年来,钒基kagome金属AV3Sb5 (A为K, Rb, Cs)的超导性和CDW的发现引起了人们的广泛关注,特别是对其缠绕顺序的研究。早期的理论计算表明,当填充能级接近van Hove奇点时,电子-电子相互作用和固有的几何挫折可以导致二维(2D) kagome晶格中各种各样的电子顺序。

实验上,扫描隧道显微镜/光谱学(scanning tunneling microscopy/spectroscopy, STM/S)实验揭示了AV3Sb5的三重Q 2a0 × 2a0 CDW顺序,角度分辨的光电发射光谱实验发现了一个动量依赖的CDW gap。密度泛函理论(density functional theory, DFT)计算发现,在M点和L点都存在不稳定的声子模式,这似乎有利于AV3Sb5中电子-声子驱动的CDW。另一方面,在三重Q CDW态中发现了时间反转对称破缺和电子向列性,表明了CDW的非常规性质,这源于AV3Sb5中电子-声子相互作用、电子-电子相互作用和固有几何挫折的微妙合作。

对于超导态,先前的核四极子共振(nuclear quadrupole resonance, NQR)实验在AV3Sb5中观察到一个明显的Hebel-Slichter相干峰,正好低于超导转变温度(transition temperature,Tc),这有力地支持了传统的横波对。比热和穿透深度测量补充了这一结果。STM/S实验显示AV3Sb5具有4a0/3空间调制的非均匀超导,这被归因于3Q对密度波状态的形成。此外,在中等压力(P < 2.2 GPa)下,超导表现出令人困惑的双圆顶超导行为,而CDW随压力增加而单调抑制。所有这些事实都表明,AV3Sb5中超导和CDW之间存在复杂的相互作用。

为了阐明超导性和CDW之间的关系,该研究系统地研究了AV3Sb5中CDW和超导性随压力的演变,方法是在高达2.3 GPa的静水压力下对51V核进行核磁共振(NMR)测量。

CsV3Sb5的压力相关电子相图(图源自Nature )

通过总结与压力有关的电子相图,其中发现了一个新的CDW秩序,并将其归结为具有单向4a0调制的条纹状CDW秩序。在Pc1以下,领先的CDW秩序仍然是三QCDW秩序。当压力增加到Pc1以上时,一个条纹状的CDW秩序从三QCDW的电子奈米性通过一阶相变演变出来。发展了一个两相共存的制度,其中系统在冷却时进入三QCDW状态,

然后是一个既具有条纹状CDW状态又具有三QCDW状态的共存阶段。这个两相共存的制度在大约0.9GPa时终止,在此之上只有一个步骤过渡到纯条纹状CDW秩序。

最终,条纹状CDW在Pc2处通过另一个一阶相变被完全抑制,然后系统恢复到一个不扭曲的可果美晶格,随着温度的降低显示出大量的电子波动。

综上所述,这些结果表明条纹状CDW秩序与Pc1和Pc2之间的超导性的明显抑制有关,表明条纹状CDW秩序与超导性的复杂相互作用。

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05351-3