暨南大学李丹&韩山师范才红JACS:模拟DNA对接槽自适应识别生物MOF中的L/D色氨酸!

2022-05-26 12:10:04 北京 崛步化学
0人跟贴

1

研究内容

生物仿生金属有机框架(MOFs)是模拟自然过程的生物分子识别和传感的合适晶体模型,为尖端生物医学应用提供了新的想法和概念。

暨南大学李丹教授和韩山师范学院才红教授成功地制备了一个具有周期性对接槽的生物金属有机框架(MOF),类似于DNA双螺旋结构中的大凹槽和小凹槽,可作为选择性识别L-/D-色氨酸(L-/D-Trp)的独特识别位点。相关工作以“Mimicking DNA Periodic Docking Grooves for Adaptive Identification of L‑/D‑Tryptophan in a Biological Metal-Organic Framework”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。

2

研究要点

要点1.作者将tRNA反密码子中重要的生物碱嘌呤次黄嘌呤和1,3,5-苯三羧酸(H3BTC)作为配体,成功的制备了一种新型的具有周期性对接槽的三维生物MOF(ZnBTCHx)。

要点2.L-/D-Trp由于其形状和尺寸匹配效应,进入BioMOF凹槽,类似于蛋白质位点和特定碱基的识别过程,证明ZnBTCHx是一种良好生物敏感的晶体材料。因此,BioMOF对水溶液中的色氨酸(Trp)具有高度的选择性识别能力。首次通过单晶x射线衍射观察到色氨酸的成功封装。

要点3.结合等温滴定量热法,晶体结构分析和分子动力学模拟结果表明,ZnBTCHx可以通过两种不同的热力学途径自发捕获L-/D-Trp: 包封L-Trp的焓驱动途径和吸收D-Trp的熵驱动途径。分子动力学和密度泛函理论验证了主-客体界面中氢键和π−π/C−H···π相互作用的作用。

该研究从生物化学角度为MOF宿主框架的设计提供了一个起点,也为生物系统中分子识别模型的构建和药物靶点的设计提供了新的思路和概念。

3

研究图文

图1. (a) 具有两种类型的一维通道的ZnBTCHx的三维骨架,与晶面Connolly表面集成的内部视图,如图中绿色矩形框所示。(b) ZnBTCHx的大凹槽和小凹槽与DNA相似,用绿线突出较窄通道内的对接区域。(c) ZnBTCHx的底层网络以增广形式显示。

图2. (a)加入不同氨基酸后,ZnBTCHx悬浮液的相对发光强度,λex=315 nm。(b)加入L-色氨酸后,ZnBTCHx的浓度依赖性荧光滴定光谱。插图:在365 nm紫外线下拍摄的照片。

图3.用L-Trp (a)和D-Trp (b)滴定ZnBTCHx悬液得到的ITC热图与单个位点模型拟合。插图描述了计算的热力学参数的大小。

图4. (a) L-Trp@ZnBTCHx'和(b) D-Trp@ZnBTCHx'的自适应槽。(c, e) L-Trp@ZnBTCHx'和(d,f) D-Trp@ZnBTCHx'的晶体结构从不同的角度突出了主-客交互,显示了对接区域的大小和形状匹配。

图5. (a) L-Trp和(b) D-Trp在ZnBTCHx'中的低能量扩散过程的代表性MD快照。

4

文献详情

Mimicking DNA Periodic Docking Grooves for Adaptive Identification of L‑/D‑Tryptophan in a Biological Metal-Organic Framework

Hong Cai,* Yu-Xin Wu, Zhou Lu, DongLuo, Jing-Xuan Sun, Guang-Wei Wu, Mian Li, Yu-Bai Wei, Li-Ming Zhong, Dan Li*

J. Am. Chem. Soc.

DOI: 10.1021/jacs.2c03326

版权声明:「崛步化学」旨在分享学习交流化学、材料等领域的最新资讯及研究进展。编辑水平有限,上述仅代表个人观点。投稿,荐稿或合作请后台联系编辑。感谢各位关注!

特别声明:以上内容(如有图片或视频亦包括在内)为自媒体平台“网易号”用户上传并发布,本平台仅提供信息存储服务。

Notice: The content above (including the pictures and videos if any) is uploaded and posted by a user of NetEase Hao, which is a social media platform and only provides information storage services.

相关推荐

10:02