江苏激光联盟导读:

强相干紫外光发射装置具有巨大的医疗和工业应用潜力,但如何有效地产生紫外光发射一直是一个挑战。最近,一个由香港城市大学(CityU)研究人员共同领导的合作研究团队开发了一种新方法,通过使用近 红外光 纳米 粒子进行“多米诺上转换”处理来产生深紫外激光,这种方法常用于电信设备。该发现为构建用于生物探测和 光子 器件的小型高能 激光器 提供了解决方案。

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(a)用于多米诺骨牌上转换的核-壳-壳纳米颗粒的原理图设计(左图),以及该纳米颗粒的能量传递机制。(b)高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)对NaYF4:Yb/Tm@NaErF4:Ce@NaYF4纳米颗粒的图像,突出显示了层状结构。来源:CityUniversity of Hong Kong

在纳米材料领域,“光子上转换”是指当纳米材料被长波低能量的光或光子激发时,它会发出短波长高能量的光,如紫外光。

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a在ETU过程中,激发能仅积聚在一种镧系上转换 离子 中。b在DU过程中,一个上转换离子中积累的激发能触发第二个上转换离子中的能量积累,导致超大anti-Stokes位移。

实现光子上转换的挑战

光子上转换的特点是在激发低能光子时产生高能发射,这引起了科学家们的极大兴趣。这是因为它具有成本效益高的建造小型深紫外发射装置的潜力,这些装置具有巨大的医疗和工业应用潜力,如微生物灭菌和生物医学仪器。然而,光子上转换过程的灵活性有限,因为它主要发生在包含固定能级集的特殊镧系离子中。

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core–shell–shell纳米颗粒中DU的超大anti-Stokes发射。

由城市大学材料科学与工程系的Wang Feng教授、物理系的Chu Sai-tak教授和哈尔滨工业大学(深圳)的Jin Limin 博士共同领导的研究团队通过引入“多米诺上转换”策略克服了这一障碍。

纳米粒子的特殊结构设计

多米诺上转换就像一个链式反应,在一个上转换过程中积聚的能量会触发另一个后续的上转换过程。通过使用一个甜甜圈形状的微谐振器,结合专门设计的“上转换纳米颗粒”,该团队成功地在1550nm激发低能红外光子,在290nm处产生高能深紫外光发射。

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DU过程中能量传递的机理研究。

Wang教授说:“由于激发波长在电信波长范围内,纳米颗粒可以很容易地使用并集成到现有的光纤通信和光子电路中,而无需进行复杂的修改或调整。”该发现发表在《自然通讯》杂志上,标题为“Ultralarge anti-Stokes lasing through tandem upconversion”。

构建“多米诺上转换”的想法受到了王Wang教授和Zhu教授之前对核壳纳米颗粒能量转移研究的启发。纳米颗粒的核壳结构设计允许Er3+离子中的多光子发光过程。通过采用类似的合成方案,该团队通过湿化学方法成功构建了“core-shell-shell”纳米颗粒,以探索稀土离子(包括铥(Tm3+)离子)的能量传递机制。

圆环形微谐振器

通过仔细设计上转换纳米颗粒不同层或壳层中的掺杂成分和浓度,该团队成功实现了基于Er3+和Tm3+离子的上转换过程的串联组合。在实验中,外壳中包含的Er3+离子对1550 nm近红外光子激发作出响应,该激发波长位于远程通信范围内。通过将纳米颗粒纳入圆环形微谐振器腔中,该团队进一步产生了高质量的紫外微激光器,证明了1550 nm激发下289 nm的激光作用。

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掺入DU纳米粒子的微谐振器中的深紫外激光。

Wang教授解释道:“上转换纳米颗粒充当‘波长转换器’,将入射红外光子的能量倍增。”他希望这些发现能为建造小型短波激光器铺平道路,并表示这些发现可能会激发光子电路设计的新想法。他补充说,使用这种多米诺上转换技术的微型紫外激光器可以通过监测激光强度和阈值,为敏感的生物检测提供平台,例如检测癌细胞分泌,这在未来提供了巨大的生物医学应用潜力。

来源:Ultralarge anti-Stokes lasing through tandem upconversion, Nature Communications (2022). DOI:10.1038/s41467-022-28701-1