汪淏田&陆盈盈&刘远越Nature子刊:CO2/碳酸盐介导的电化学水氧化制H2O2!

2022-05-16 12:07:02 北京 崛步化学
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通讯作者:汪淏田;陆盈盈;刘远越

通讯单位:美国莱斯大学;浙江大学;德州大学奥斯丁分校

电化学氧化反应(WOR)通过2e-生成过氧化氢(H2O2)提供了一种可持续的H2O2合成途径,但受到了传统的4e-析氧反应的挑战。

基于此,美国莱斯大学汪淏田教授、浙江大学陆盈盈教授和德州大学奥斯丁分校刘远越教授报告了 一种CO2/碳酸盐介导策略,以引导WOR途径从4e-到2e-的转变。 在碳酸盐溶液中使用掺杂氟的氧化锡电极(FTO),实现了高达87%的H2O2选择性及高达1.3 A cm-2的H2O2电流。

图1. 在2e--WOR中CO2/碳酸盐有促进作用。

相关工作以“CO2/carbonate-mediated electrochemical water oxidation to hydrogen peroxide”为题发表在 Nature Communications 上。

图2. 阴离子种类和阴离子/阳离子浓度对2e-WOR的影响。

要点1.二氧化碳(CO2)或在水中碳酸盐离子(CO32-)作为一个有效的中介,促进电化学氧化水的H2O2途径。

要点2.使用氟掺杂氧化锡催化剂电极(FTO)作为模型,实现了高达87%的H2O2选择性及高达1.3 A cm-2的H2O2电流,并具有长期稳定性。且在在碳酸盐溶液中,150 mA cm-2的电流密度下,可实现超过80%的H2O2生成持续250小时。

要点3.分子动力学模拟、电子顺磁共振和同位素标记实验表明,碳酸盐通过生成碳酸根和过碳酸中间体介导WOR途径生成H2O2。

这种高选择性、工业相关活性和良好的耐久性为非本地化H2O2生产开辟了实际机会。

图3.采用高浓度碳酸盐介质的电化学2e -WOR性能。

图4. 反应机理的分子理解和关键中间体的实验检测。

链接:

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30251-5

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