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通讯作者:冯亚强;Zewei Luo

通讯单位: 西北大学

近年来,半导体 聚合物 点(Pdots)作为一种环保型、高亮度的 电化学 发光(ECL)纳米发射体,在ECL生物传感和成像领域引起了广泛关注。然而,大多数可用的Pdots在水相中具有较高的ECL激发 电位 (>1.0 V vs Ag/AgCl),这导致实际样品检测的选择性较差。因此,构建一种简单、通用的策略来降低Pdots的触发潜力就显得尤为重要。

基于此,西北大学冯亚强和Zewei Luo基于电化学发光共振能量转移(ERET)策略,实现了低触发电位下Pdots的ECL发射。通过与 鲁米诺 类似物N-(4-氨基丁基)-N-乙基异鲁米诺(ABEI)共价偶联,ABEI-Pdots显示出阳极ECL发射,起始电位为+0.34 V,峰值电位为+0.45 V (vs Ag/AgCl)。进一步探索了这种低电位ECL在葡萄糖成像检测中的应用。

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图1. ABI-Pdots的制备及ECL血糖成像检测原理图。

相关工作以“Low-Triggering-Potential Electrochemiluminescence from a Luminol Analogue Functionalized Semiconducting Polymer Dots for Imaging Detection of Blood Glucose”为题发表在Analytical Chemistry上。

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图2. (A) Pdots在含20 mM TPrA的0.1 M pH 7.4 PB中,扫速为100 mV s-1时,在0~1.6 V范围内的CV(短虚线)和ECL(实线)。(B) ABEI-Pdots在含1.2 mM H2O2的0.2 M pH 11.0 CBS中, 扫速为100 mV s-1时,在0~+0.8 V范围内的CV(短虚线)和ECL(实线)。PMT: 400 V (C)不同浓度ABEI的Pdots和ABEI-Pdots的PL谱。激发波长:325 nm。(D) ABEI、Pdots和ABEI-Pdots在含H2O2的0.2 M pH 11.0 CBS中,在100 mV s-1下,电位从0到+0.7 V,循环5次的ECL光谱。PMT: 500 V。

要点1.作者以超黄为发光聚合物,以聚苯乙烯-马来酸酐(PSMA)为羧基功能化试剂,采用传统的纳米沉淀法合成了羧基化Pdots。然后,将羧基化Pdots与鲁米诺类似物N-(4-氨基丁基)-N-乙基异米诺(ABEI)共价偶联得到ABEI-Pdots。

要点2.当过氧化氢作为共反应剂时,ABEI-Pdots显示出阳极ECL发射,起始电位为+0.34 V,峰值电位为+0.45 V (vs Ag/AgCl)。这是目前报道的最低触发电位。

要点3.作者进一步探索了这种低电位ECL在葡萄糖成像检测中的应用。通过ECL成像,将ABEI-Pdots修饰的丝网印刷电极(SPCE)在+0.45 V下持续16s,实现了便携式、快速的血糖检测。检测范围为10~200 μM,检测限为3.3 μM。同时具有良好的选择性。当应用于真实血清时,该方法与商业血糖仪的结果高度一致,相对误差在3.2~13%之间。

本研究为构建低电位Pdots提供了一种通用策略,并展示了其在复杂生物样本分析中的应用潜力。

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图3. (A)裸电极和ABEI-Pdots修饰的GCE在0.2 M pH 11.0 CBS中分别含有不同成分:葡萄糖和葡萄糖氧化酶(红色曲线)、葡萄糖(绿色曲线)、葡萄糖脱氧(蓝色曲线)、葡萄糖氧化酶(粉色曲线)的ECL曲线和(B) CV曲线。CV扫描:0~+0.8 V。(A)的嵌入是从指向箭头的起点放大的ECL曲线。扫描速率:100mv s-1。PMT: 500 V。

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图4. 温度(A)和pH (B)对ABEI-Pdots ECL强度(黑色)和峰电位(红色)的影响。循环伏安图扫描:0到+0.8 V。扫描速率:100mv s-1。PMT: 500 V。

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图5. 在(A)标准葡萄糖溶液和(C)人血清中,葡萄糖浓度和灰度颜色强度之间的相关性。(B)本方法对浓度为500 μM的各种干扰底物的特异性。(D)用我们的ECL成像方法和商用葡萄糖仪测定的人血清样本葡萄糖浓度的比较。

链接:

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.1c05377

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