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通讯作者: 张瑞中 卢小泉

通讯单位:天津大学;西北师范大学

由于其内置的交叉参考校正和较高的准确性,简单有效的双模态分析方法的发展在相关目标种的鉴别中起着至关重要的调控作用。

因此,西北师范大学卢小泉教授和天津大学张瑞中教授以L-色氨酸和L-苯丙氨酸为前体,通过一锅水热法制备了 一种新型 聚合物 碳纳米点(PCNDs),显示了优异的水溶性和蓝色荧光特性,量子率高达29%。 当K2S2O8作为共反应剂时,PCNDs具有43%的 电化学 发光效率。

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图1. 合成制备示意图。

相关工作以“Polymer Carbon Nanodots: A Novel Electrochemiluminophore for Dual Mode Detection of Ferric Ions”为题发表在 Analytical Chemistry 上。

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图2. (a, b)制备的PCNDs-2的透射电镜(TEM)。(a)的插图显示了粒径分布直方图。PCDNs-2的(c) C1s, (d) N1s和(e) O1s的XPS。(f) PCNDs-2在0.0125 mg mL−1水溶液中的紫外-可见吸收光谱和光致发光光谱,λex=280 nm,λem=350 nm。插图显示了在日光(左)和UV (365 nm,右)照射下在水溶液中得到的PCNDs-2的照片。

要点1.L-色氨酸和L-苯丙氨酸 结构上丰富的羧基、氨基、羟基等官能团,有利于缩聚和交联形成聚合物团簇,且对环境友好,成本低, 是制备目标PCNDs的两种新的候选物质。

要点2.新型PCNDs荧光纳米材料具有良好的水溶性和蓝色荧光性质,量子产率高达29%。 使用K2S2O8作为共反应剂产生了43%的ECL效率 ,并使用ECL光谱来深入了解与观测到的电位依赖光发射有关的激发态。

要点3.构建的荧光和ECL双模传感平台,首次显示出对 铁离子 (Fe3+)的显著检测性能。 铁离子的定量范围从微摩尔到毫摩尔,检出限分别为0.22和5.3 μM。 这种双功能传感平台还具有良好的选择性、再现性和稳定性。

这项工作的结果表明,PCNDs作为一种明亮的发光载体,在制造低成本、高性能的铁离子测定双信号读出平台方面有很大的前景。

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图3.(a) PCNDs-2修饰的GCE(蓝色)和裸GCE(黑色)在0.1 M PBS/KCl (pH 7.4)溶液中的微分脉冲伏安图。(b)在0.1 V s-1扫描速率下,PCNDs-2修饰的GCE在0.1 M PBS/KCl (pH 7.4)溶液中加入80 mM K2S2O8,循环伏安图和相应的ECL电位曲线。(c) PCNDs-2修饰的GCE在0.1 M PBS/KCl (pH 7.4)溶液中使用80 mM K2S2O8,在−2.0和0 V之间的潜在扫描周期内ECL光谱。每个频谱采集时间间隔为2 s或电位间隔为50 mV。插图显示了对应波长清晰度的假脱机的堆栈光谱。

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图4.(a) PCNDs-2对0~1250 μM不同浓度Fe3+的荧光响应。(b) log(I0/I)与Fe3+浓度的关系,其中I0和I分别为PCNDs-2在350 nm处没有Fe3+和有Fe3+时的荧光强度。(c) PCNDs-2对各种金属离子(Fe3+和其他金属离子:1000 μM)的荧光响应(I0−I/I0)。激发波长为280 nm。(d)在含80mm K2S2O8的0.1 M PBS/KCl (pH 7.4)溶液中,不同PCNDs-2/Fe3+培养溶液修饰的GCE的ECL强度-时间响应曲线。(e) PCNDs-2 ECL响应(I0~I/I0)与Fe3+浓度的关系。(f) PCNDs-2与各种金属离子(Fe3+和其他金属离子:500 μM)孵化池的ECL强度响应(I0 ~ I/I0)。支撑电解质为0.1 M PBS/KCl (pH 7.4),含80 mM K2S2O8。

链接:

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.1c05408

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