《Science Advances》美国橡树岭国家实验室：动态交使热塑性塑料变成坚韧的粘合剂|science advances|热塑性|粘合剂|聚合物|聚苯乙烯

粘合剂已被用于我们日常生活的各个方面，以暂时或永久地连接材料。合成的聚合物已经被广泛地用作粘合剂的材料，因为它们有能力提供在应力下（表面和消耗能量之间的良好接触）。常见的粘合剂分为两种类型：强粘合剂或韧性粘合剂。用于结构应用（包括环氧树脂、聚氨酯或丙烯酸树脂）的承重粘合剂通常具有很强的粘合力，但由于脆性而导致的低剥离功率通常会导致不希望的内聚破坏（图 1中的红色曲线）。相比之下，胶带粘合剂等韧性粘合剂的粘合力不强，但可以通过柔软的基质消散机械应力，防止突然粘合失败（图 1中的橙色曲线）。韧性粘合剂由低模量材料制成，这限制了它们在结构应用中的使用。具有强粘性和延展性两种特性的理想坚韧粘合剂极为罕见，因为这些粘合特性的组合由于其相互冲突的性质而难以实现。坚韧的粘合剂的特点是具有高度的剥离力（图 1中的绿色曲线）)，这将提高结构的安全性和使用寿命，同时最大限度地减少粘合剂失效，因此，非常坚韧的粘合剂的成功开发将影响电子、建筑和汽车行业的许多应用。

图1 硼酸酯与聚合物基质和SiNP动态共价键的示意图，用动态交联纳米复合材料（SiNPS-Bpin复合材料）连接基材及其搭接剪切粘附测试。

美国橡树岭国家实验室通过将动态化学结合到粘合剂中来定制多种界面相互作用。将硼酸酯的动态共价官能团添加到商品三嵌段热塑性弹性体聚苯乙烯-b-聚（乙烯-共-丁烯）-b-聚苯乙烯(SEBS)，与未改性的SiNP动态共价连接。三嵌段共聚物中的硼酸酯基团与SiNPs上的羟基反应生成动态交联的纳米复合材料，基于密度泛函理论 (DFT) 的计算进一步证实了这一点。动态共价键能够对这些交联复合材料进行多次再加工并保持其机械强度。因此，假设SEBS上的动态硼酸酯基团也可以与基材上的各种氧化物界面形成共价键，以获得更强的附着力。此外，SEBS中的软乙烯丁烯(EB) 嵌段可消散机械力，交联的纳米复合结构提供机械强度，而硼酸酯动态键可以实现与各种底物和SiNP的共价键合和再键合能力。这种仿生多相复合材料可产生非常强韧的粘合剂（图 1 绿色曲线)，揭示了一种简单有效的制备承重坚韧粘合剂的方法。这种多功能粘合剂可以在干燥和溶液状态下使用，并且可以在室温和高温下为各种表面提供强大而坚韧的粘合力。这些发现为动态聚合物在升级改造中的另一种用途提供了见解，并将为许多应用（包括汽车、航空航天和建筑行业）设计极其坚韧的粘合剂提供许多机会。